同時，她也開始讓太平公主和上官婉兒，以及她的兩個男寵張昌宗、張易之掌握權力。
太平公主本人雖是武家兒媳，但政治上一直是李家的擁護者。
公元701年大足元年），二張因進讒言害死了兩家的嫡系繼承人，而同時得罪武李兩家。
公元702年長安二年）八月，李顯、李旦與太平公主聯名錶奏，請封張昌宗為王，被武則天拒絕，改封二張為國公。這次表奏，緩和了雙方的關係。
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但不久後的公元703年長安三年）九月，張昌宗誣告魏元忠與太平公主的情人司禮丞高戩，引起武則天大怒，將魏高二人下獄。
二張與太平公主及李家的關係，徹底破裂。
公元705年神龍元年），李家的擁護者、宰相張柬之，發動兵變，誅殺二張，逼武則天遜位給太子李顯。
太平公主由於參與誅殺二張兄弟有功，而受封“鎮國太平公主”。
其兄李旦封“安國相王”，開府，封五千戶。
李顯復位之後，太平公主逐漸走到幕前，積極參與政治。她受到李顯的尊重，李顯曾特地下詔，免她對皇太子李重俊、長寧公主等人行禮。
中宗朝，韋后與安樂公主亂權，唯懼太平公主多謀善斷。
公元707年景龍元年）七月，太子李重俊謀反。安樂公主與宗楚客，想趁機陷害太平公主與相王李旦兄妹，遂誣告他們與太子同謀。
主審官御史中丞蕭至忠，對李顯流淚進諫，“陛下富有四海，不能容忍一弟一妹，而讓人羅織罪名殘害麼！”
太平公主與李旦得以倖免於難，但太平公主與安樂公主的敵對，已明顯白熱化。
也有野史記載稱，上官婉兒因崔湜的原因，與太平公主成為情敵，並投入韋氏陣營。
公元710年景龍四年）六月，李顯被韋后與安樂公主毒死。
上官婉兒與太平公主一起草擬遺詔，立溫王李重茂為皇太子，皇后知政事，相王李旦參謀政事，試圖在韋后與皇族之間謀取平衡。
但宗楚客與韋后黨羽商議，改相王李旦為太子太師，架空了李旦，打破了這一平衡。
七月，太平公主派其子薛崇簡，與劉幽求一起，參與了李隆基等誅殺韋后的行動，清除了韋氏黨羽，並親手將李重茂拉下皇位，擁立相王李旦復位，是為唐睿宗。
太平公主因此番功勞而晉封萬戶，為唐朝公主權勢之頂峰。
太平公主屢立大功後，權勢地位更加顯赫重要。
李旦經常同她商量朝廷的大政方針，每次她入朝奏事，都要和李旦坐在一起，談上一段時間。有時她沒去上朝謁見，李旦會派宰相到她的家中，徵求她對某些問題的處理意見。
每當宰相們奏事的時候，李旦就要詢問：“這件事，曾經與太平公主商量過麼？”
接下來，他還要問道：“與三郎商量過麼？”
在得到宰相們肯定的答覆之後，李旦才會對宰相們的意見表示同意。
三郎，指的是皇太子李隆基。
凡是太平公主想幹的事，李旦沒有不同意的。朝中文武百官自宰相以下，或升遷或降免，全在她的一句話，其餘經過她的舉薦而平步青雲擔任要職計程車人，更是不可勝數。
由於太平公主的權勢甚至超過了李旦皇帝，所以對她趨炎附勢的人數不勝數。
太平公主的兒子薛崇行、薛崇敏、薛崇簡三人，都受封為王。
太平公主的田產園林，遍佈於長安城郊外各地，她家在收買或製造各種珍寶器物時，足跡遠至嶺表及巴蜀地區，為她運送這類物品的人不絕於路。
太平公主在日常衣食住行的各個方面，也處處模仿宮廷的排場。
李旦則試圖在李隆基和太平公主之間尋求政治平衡，以避免傷害到任何一人。
在此期間，太平公主曾勸說李旦下旨，蒐集編撰上官婉兒的著作，保留了這位才女的作品。
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