1913年 6月，與唐紹儀之女唐寶玥在上海結婚。參與中英關於西藏問題的談判。
1914年升任外交部參事。顧維鈞1915年春，參與中日二十一條交涉。7月，被任命為駐墨西哥公使。10月，調任駐美國公使。
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1916年 4月，簽署中美《六厘金幣庫券合同》。11月，簽署中美《芝加哥銀行借款合同》。
1917年 4月，建議北京政府追隨美國參戰。11月，就《藍辛石井協定》向美國遞交照會。
1918年 10月，夫人唐寶玥病故，遺一子德昌，一女菊珍。12月，奉派參加巴黎和會抵達巴黎。
1919年 1月28日，代表中國就山東問題在巴黎和會上發言，駁斥日本要求。6月28日，拒籤對德和約。
1920年 10月，調任駐英國公使。11月，與華僑富商之女黃蕙蘭結婚。12月，兼任國際聯盟中國代表。
1921年 11月，任中國代表出席華盛頓會議。12月，會外與日本交涉山東問題。
1922年 2月，簽署《解決山東懸案條約》和《九國公約》。8月，任王寵惠內閣外交總長，11月辭職。
1923年 7月，任高凌蔚內閣外交總長。
1924年 1月，任孫寶琦內閣外交總長。5月，簽訂《中蘇協定》。9月任顏惠慶內閣外交總長。10月，“北京政變”後棄職離京。
1925年寓居上海。
1926年 5月，任顏惠慶內閣財政總長。7月，杜錫組閣，留任財政總長。10月，代理國務總理兼外交總長。11月，發表終止中國與比利時條約宣言。
1927年 1月，署理國務總理兼外交總長。6月，張作霖組織軍政府，顧內閣總辭職。
1928年 7月，被南京國民政府通緝，離國赴歐洲旅居。
1929年應張學良之邀，返國抵瀋陽。
1930年往來於瀋陽、北京之間，為張學良提供外交諮詢。
1931年九·一八事變發生，任“國民黨特種外交委員會”委員。11月，任國民政府外交部長。12月，辭外交部長職。
1932年 3月，任國聯李頓調查團中國顧問。4月，陪調查團赴東北調查。8月，被委任為駐法國公使。10月，任國聯中國代表。
1933年 5月，任日內瓦裁軍會議中國代表。9月，出席國聯第14屆大會。顧維鈞1934年 6月，請假返國。
1935年暫居國內。
1936年 2月，中法外交關係升格，任駐法大使。
1937年 9月，在國聯呼籲制裁日本侵略。10月，奉派為中國出席布魯塞爾會議代表。
1938年年初，與法國交涉中國軍火從越南過境事。7月，與美國財長摩根索接洽援華事宜。
1939年 3月，接國民政府電令，與法國探討中、法、英合作事。11月，召集中國駐歐使節商討外交方針，建議國民政府加強對美外交。
1940年 6月，巴黎被德國佔領，隨法國政府遷至維希。
