1941年 5月，調任駐英大使。7月，抵達倫敦。
1942年春，交涉英國對華5000萬英鎊貸款。12月，參與中英新約談判，對條約簽訂起了重要作用。次年，加入國民黨。
1943年 3月，返英途中抵美，力促宋美齡訪英，未果。7月，宋子文訪英，安排並參加與英國政府會談等事宜。
1944年 8月，任中國首席代表，赴美國參加敦巴頓橡樹園會議，商討第二次世界大戰戰後事務和籌建聯合國。
1945年 46月，任中國出席舊金山聯合國制憲大會代表，並代理代表團長，代表中國第一個在聯合國憲章上簽字。12月，任中國出席聯合國第一屆大會代表。
1946年 6月，調任駐美大使。7月，抵達華盛頓就任。
1947年 5月，向美國政府提出10億美元貸款要求。
1948年 11月，向杜魯門總統提出援華要求。12月被中國共產黨宣佈為戰犯。
1949年 5月，與胡適等人向蔣介石建議推行改革，任用新人，隨後，勸說胡適出山組織由留美學生組成的新內閣。
1950年 6月，朝鮮戰爭爆發，就杜魯門宣告向臺灣提出應對建議。
1951年 6月，向美國國務卿杜勒斯宣告臺灣有關對日和約的立場。
1952年 10月，向葉公超提出辭職要求，被勸阻。
1953年 3月，向美國提出締結美臺“共同防禦條約”的要求。
1954年 11月，和葉公超一起與美國談判“共同防禦條約”。12月2日，條約簽字。
1955年 12月，與美國政府交涉國民黨軍從大陳島撤退和美國協防金門、馬祖事宜。
1956年 2月，遞交辭呈。4月，被免“大使”職務，同時被聘為“總政府”資政。
1957年 1月，經聯合國大會和安理會多次投票，當選國際法院法官。
晚年的顧維鈞1959年與黃蕙蘭離婚。與嚴幼韻結婚。
1960年開始口述回憶錄的工作。
1964年當選為國際法院副院長。
1966年 10月，退出國際法院法官競選。
1967年定居紐約，開始退休生活。
1972年 9月，章含之受毛澤東委託前來拜訪。
1976年口述回憶錄完成，捐贈母校哥倫比亞大學。
1985年 11月14日，於紐約寓所無疾而終。享年98歲。
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