1869年11月17日(同治己巳年十月十四日)，周自齊出生在一個官員世家，書香門第。
1891年報考了廣州同文館，並以優異的成績被錄取。1894年周自齊赴京應京兆試，錄光緒甲午科順天鄉試副榜。
1896年，京師侍郎張蔭桓把他推薦給中國駐美公使伍廷芳，歷任駐美國公使館書記官、參贊，駐紐約舊金山領事，並任出使美、日、秘魯等國的使臣。
1903年，周自齊調任美國舊金山中國總領事，同年，舊金山發生地震，一些華僑受災嚴重，周自齊親自帶頭募捐，重挫反華勢力，幫助華僑度過了難關，受到駐美華僑廣泛讚頌。
1908年，周自齊從美國返回，任職外務部。
1909年6月成立了遊美學務處，周自齊出任總辦;1911年清華學堂正式開學，周自齊是學堂的監督(校長)。
1910年隨海軍大臣載洵訪美
1911年11月16日袁世凱任命周自齊為袁內閣度支部副大臣。
1912年3月25日任山東都督。
1913年任交通部總長、代理陸軍總長。
1914年2月任財政總長，稅務處督辦兼中國銀行總裁。
1915年4月任農商總長。
1915年12月，袁世凱稱帝時他被委任為“大典籌備處“委員。
1916年5月任財政總長。
1916年6月袁世凱死後，周自齊被列為帝制禍首之一，被通緝。周自齊亡命日本。
1918年特赦後，任參議院副議長、總統府高等顧問。12月任總統府財政委員會委員長。
1919年任幣制總裁。
1920年8月任財政總長。
1922年4月任國務總理兼教育總長。
1922年6月2日至11日攝行大總統。
黎元洪覆職後周自齊因不滿直係軍閥，退出政界。
1922年8月1923年1月以中國政府“考察實業專使”身份赴歐美考察實業，引進外資以發展民族實業。回國後擬籌辦孔雀電影製片公司。
1923年10月21日(癸亥年九月十二日)在上海病故。
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